La Biblioteca de la Casa-Museo León y Castillo está estructurada en seis colecciones: Biblioteca General,  Biblioteca Fernando León y Castillo, Biblioteca Montiano Placeres Torón, Biblioteca Jerónimo López Pérez, Biblioteca José Melián Estupiñán y Biblioteca de Libros Raros y Curiosos.

Biblioteca General

Heredera de la antigua Biblioteca Pública León y Castillo, que hasta el año 1994 prestó sus servicios como Biblioteca Municipal. Está integrada por 5000 volúmenes de temática general, donde abundan ediciones del Cabildo de Gran Canaria, destacando obras de referencia de geografía e historia, relacionadas con la Restauración Borbónica, Canarias y Telde.

Biblioteca Fernando León y Castillo

Integrada por 1835 volúmenes, está constituida por publicaciones en distintas lenguas y materias entre 1618 a 1923. La temática es variada, destacando libros de historia, filosofía, pensamiento político, derecho, economía, literatura (especialmente francesa y española) y colecciones legislativas (Diario de Sesiones a Cortes, Legislación de Ultramar), entre otras.

Biblioteca Montiano Placeres Torón

Con 83 volúmenes contiene una selección de obras sobre Literatura Española, Poseía, Derecho e Historia, primeras ediciones en su gran parte, de finales del siglo XIX y principios del siglo XX.

Biblioteca Jerónimo López Pérez

Formada por 29 libros publicados en inglés entre 1953 y 1961. 

Biblioteca José Melián Estupiñán

Finalmente, la Casa-Museo cuenta, con esta biblioteca conformada por 159 volúmenes de temática variada, que ingresan en el año 2013 mediante donación. 

En la actualidad el fondo bibliográfico de la Casa-Museo León y Castillo se encuentra integrado en la Red de Bibliotecas del Gobierno de Canarias (BICA), pudiendo accederse en línea a su consulta.